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江智勇教授课题组在可见光不对称催化领域取得新进展
2017-09-30 15:58   审核人:

 

919日,我校省特聘教授江智勇博士课题组在国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition上在线发表题为Organocatalytic Enantioselective Protonation for Photoreduction of Activated Ketones and Ketimines Induced by Visible Light的最新研究成果。

光学纯α-羟基酮作为一类重要的手性骨架广泛存在于众多具有生理活性的天然及非天然产物中,并可作为合成子用于复杂手性化合物的制备。然而,不对称催化还原1,2-二酮作为其最为直接简便的制备方法,其高立体选择性是迄今尚未得到解决的科学难题。

可见光催化还原1,2-二酮于1990年即被报道。该课题组通过对该反应机理的分析,提出通过手性布朗斯特酸或碱催化剂作为质子转移中间站俘获反应过程中的强碱性羰自由基负离子,从而引入手性诱导因素控制最终的不对称质子化过程。经过系统研究,他们使用自主发展非金属DPZ作为可见光催化剂,并通过使用手性胍盐作为含反离子诱导性质的布朗斯特酸催化剂成功克服了该反应中非手性背景反应强、产物易于反应过程中消旋及如何控制小体积质子构筑手性中心等难点,成功发展了高立体选择性的1,2-二酮不对称还原反应。随后,他们将这一催化体系拓展到α-羰基酮亚胺的不对称还原,取得令人满意的手性控制结果。该研究首次将不对称质子化概念引入可见光不对称催化,为这一广泛存在于可见光催化的反应过程如何获取手性控制提供了理论上的支持与推动作用。

江智勇博士课题组一直从事使用有机小分子催化剂的有机催化领域研究,并在不对称有机催化(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 10069; 2013, 52, 6666; 2016, 55, 1299; 2017, 56, 3684; Chem. Sci. 2016, 7, 6060)及可见光有机催化(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 11443; ACS Catal. 2016, 6, 3708; 2016, 6, 6853)取得进展。近年来,他们以此为基础,致力于利用自主发展的高效DPZ作为可见光催化剂的可见光不对称有机催化研究(ACS Catal. 2016, 6, 3708Chem. Commun. 2016, 52, 13955)。值得一提的是,该研究领域一直是可见光不对称催化中的难点,迄今鲜有报道。本成果的发表凸显该课题组科研工作的前沿性、系统性与标志性。

论文第一作者为天然药物与免疫工程重点实验室2015级硕士研究生林璐同学,江智勇博士为唯一通讯作者。

论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201707899/full

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